Вера Валерьевна Шишова, Екатерина Сергеевна Локтева, Григорий Сергеевич Максимов, Константин Игоревич Маслаков, Игорь Юрьевич Каплин, Сергей Владимирович Максимов, Елена Владимировна Голубина
Гидродехлорирование диклофенака в
водном растворе на катализаторах Pd/ZrO2 и Pd/ZrO2SiO2
Реферат
Аннотация.
Катализаторы Pd/ZrO2 и Pd/ZrO2SiO2, приготовленные методом влажной пропитки и
восстановленные H2 в
мягких (30 °С, водная суспензия) или жестких (320 °С) условиях, сравнили в
гидродехлорировании (ГДХ) микроэкотоксиканта диклофенака (ДФК) в водном
растворе при 30 °С. По данным термопрограммированного восстановления водородом
(ТПВ) и рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии (РФЭС), добавление SiO2 в состав носителя снижает степень взаимодействия
металл – носитель и облегчает восстановление палладия. Несмотря на меньшую долю
Pd0, в
реакторе периодического действия более активным был катализатор Pd/ZrO2:
после восстановления при 320 °С он немного, а после мягкого восстановления
существенно (в 7 раз) превосходил Pd/ZrO2SiO2 по каталитической
активности. Методами РФА и ПЭМ показано более широкое распределение наночастиц
палладия по размерам в составе Pd/ZrO2,
а методами низкотемпературной адсорбции N2, РФЭС и ТПВ продемонстрирована лучшая доступность
палладия на поверхности Pd/ZrO2 благодаря сниженному декорированию компонентами
носителя и увеличенному размеру пор. Эти факторы ответственны за повышенную
активность Pd/ZrO2. При тестировании в проточной системе конверсия
ДКФ выше в присутствии катализаторов,
восстановленных при 320 °С. Pd/ZrO2SiO2 более стабилен по
сравнению с Pd/ZrO2.
Стабильность обеспечивается повышенной способностью Pd2+
к восстановлению водородом и развитой поверхностью Pd/ZrO2SiO2, что
препятствует дезактивации под действием HCl,
выделяющегося в ГДХ.
Ключевые слова: палладий, оксид циркония, оксид
кремния, гидродехлорирование, диклофенак, восстановление водородом
DOI: 10.55959/MSU0579-9384-2-2024-65-3-184-201
Полный текст статьи в формате PDF
Вестник Московского Университета.
Химия 2024, том 65, № 3, стр. 184-201
Copyright (C) Химический факультет МГУ, 2024
|